Добрый день! Подскажите, пожалуйста, из неурегулированного статуса (90 дней после окончания тархеты по языковым курсам) можно ли по предконтракту подаваться или новую студенческую надо делать?

Он потому и называется неурегулированный, что из него уже так просто не урегулируешься. И тем более ни подашь на новую студенческую, ни модифицируешься.
Или подать ДО 90 суток после окончания tie на продление/модификации, или покинуть ЕС.

Грубо говоря, податься по рабочему предконтракту уже не будет модификация?

Никогда не задавался этим вопросом, ибо зашквар в такой статус уходить, но помнится адвокат задвигала, что в частном порядке эстранхерия иногда шла навстречу таким опоздунам, у кого были какие то причины и обстоятельства, а срок нарушения незначительный, но это "одна бабка сказала", без фактчекинга. В любом случае нужно срочно решить что делать и как, и желательно с адвокатом. Альтернатива это нелегал, запрет на въезд и т.п.
Подать на модификацию в cuenta ajena можно строго не позже 90 суток после окончания tie, как и на продление..
91 день в Испании после окончания tie = нелегал.

Вы можете подать документы на модификацию студ.эстансии на ресиденсию и работу по найму за 60 дней до истечения студ.эстансии или в течение 90 дней после.